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核能化學團隊在光催化固氮領域取得重要進展
2020-08-17|文章来源:多学科中心 |【
 

  近日,093彩票多學科中心核能化學課題組在金屬有機框架材料光催化固氮研究領域取得重要進展,相關研究成果日前以Solar-Driven Nitrogen Fixation Catalyzed by Stable Radical-Containing MOFs: Improved Efficiency Induced by a Structural Transformation爲題發表在國際著名化學期刊德國應用化學(Angew. Chem. Int. Ed.)上。 

  多學科中心石偉群研究員團隊報道了兩例基于紫精配體的自由基MOFs材料Gd-IHEP-7Gd-IHEP-8。此MOFs材料均表現出優異的光催化固氮活性,氨生成速率分別爲128220 μmol h-1 g-1,其中Gd-IHEP-8固氮效率與文獻同類材料相比提高了17倍。同時,研究人員首次系統闡釋了MOFs材料高效固氮的機理。分析表明,Gd-IHEP-7爲基于二維層狀結構的多孔框架,在空氣中加熱後,Gd-IHEP-7會發生二維層狀結構向三維孔道結構的轉變,進而生成Gd-IHEP-8。兩個MOFs材料中紫精配體均以穩定的單自由基形式存在,正是這種穩定的長壽命自由基以及相應的自由基-自由基相互作用, 使得MOFs材料在200-2500nm範圍內顯示寬光譜吸收,從而實現可見光催化固氮。與Gd-IHEP-7相比,在N2還原過程中Gd-IHEP-8形成的中間體與金屬離子周圍的氧原子之間會形成更致密的氫鍵網絡,可有效降低體系的自由能,使得Gd-IHEP-8表現出更高的光催化固氮效率。  

  本工作爲MOFs材料的新型固氮光催化劑的設計和開發提供了一種新的策略,並指明了方向。 

  作爲20世紀最重要的發現之一,Haber-BoschHB)工藝的産生曾經極大地提高了農作物的産量並推動全球經濟發展,到目前爲止,HB工藝仍然是工業合成氨的唯一途徑。目前探索新型低能耗、環保的合成氨技術具有重要科學意義和工業應用價值,例如通過光催化技術直接合成氨氣。金屬-有機框架(MOFs)材料因其高結晶性、靈活可調的多孔結構以及易修飾等特性,成爲一類極具應用前景的光催化固氮材料。 

  此項目得到了國家傑出青年基金項目、國家自然科學基金面上項目的資助支持。  

  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202009630 


 
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